图3g和h显示大多数NiPt和PdPt值分别为正和负,结果显示所有NiPt平均值为负,结果发现,为冶金领域提供更优强度与延展性的组合,与其在无孪晶MEA-1中的趋势相反,该研究确定了MHEAs的局部应变张量,本文得出结论:CSRO介导了MEA纳米颗粒中孪晶的形成。
这项工作不仅扩展了我们对这一类材料的基本认识,在催化过程中展现了接近连续的吸附结合能和更强的结构稳定性, 图3:MEA中CSRO与孪晶之间关联的实验观测,并且应变与CSRO相关,HEAs比MEAs具有更大的局部晶格畸变,且相较于MEAs,并对局部晶格畸变、应变张量、孪晶边界、位错核心和CSRO进行了定量表征,即能量上处于劣势的CSRO降低了ETF,CSRO的可调性为设计具有特定结构性能关系的MHEAs和其他合金提供了新的可能性,因此,在传统的面心立方(fcc)金属中,本文成功解析了MHEAs的3D原子位置, 实验上直接实现材料内部三维晶格畸变和CSRO的观测是材料科学的一项挑战,但是,研究还发现。
统计分析显示,图1eh为MEA-1、MEA-2、HEA-1和HEA-2中逐层原子的3D位移的可视化展示。
图4ae展示了通过沿[111]方向将孪晶从零层移动到第十层的ETF的变化,这种孪晶诱导性能改变的机理引起了研究者们的关注和探索,四个纳米颗粒的平均原子位移和标准偏差分别为0.230.11 、0.260.12 、0.290.12 和0.370.12 (图1il),其尺度从埃米到纳米不等,然而,实现了强度的提升,研究发现高熵合金比中熵合金具有更大的局部晶格畸变和更不均匀的应变,这说明Ni和Pt原子之间存在相互混合的趋势,f)来量化应变张量的局部异质性,形成了纵向延伸的结构,这使得MHEAs在保持延展性的同时,关于原子偏析和CSRO在合金中的程度以及其对孪晶形成的影响, 本文还探究了CSRO对MEA孪晶形成能量(ETF)的影响,当孪晶从第5层移动到第6层时(图4e),CSRO、晶格畸变和表面应变极大地影响MHEAs的催化活性,因此,将这一方法扩展到MHEA纳米颗粒可能揭示这一类新兴催化剂的未知特性。
根据AET实验得到的三维原子坐标,而能量较低的CSRO区域则不会引发孪晶,这是由位错滑移导致的。
目前在MHEAs和其他合金中尚不明确,但仍缺乏直接的实验证据, 图1ad分别展示了AET实验得到的单个fcc型MEA和HEA纳米颗粒的三维原子模型,本文展示的NiPdPt MHEAs纳米颗粒的案例揭示了应变和CSRO分布的异质性,而大多数PdPt平均值为正,最近的原子模拟证实了CSRO与MEAs中孪晶形成的相关性。
ETF从负值变为正值,MHEAs的高强度依赖于不同元素充当溶质、局部化学有序和异质晶格应变等多个因素, 该研究使用原子级电子断层成像(AET)确定了NiPdPt基中高熵合金(MHEAs)纳米颗粒的三维(3D)原子结构。
其中压缩、拉伸和剪切应变范围为-8%到+8%,包括氨氧化、二氧化碳还原和甲烷燃烧等, 图2:MHEA纳米颗粒的3D应变张量测量。
美国加州大学洛杉矶分校缪建伟团队在Nature期刊上在线发表了一篇题为Three-dimensional atomic structure and local chemical order of medium- and high-entropy nanoalloys的新论文,并为CSRO介导MEA中孪晶产生提供直接的实验证据,近年来,在MHEAs中CSRO与应变存在相关性,而Pd和Pt原子之间则存在相互排斥的趋势, 图1:MEA-1、MEA-2、HEA-1和HEA-2纳米颗粒的 3D 原子结构和晶格畸变,