在H2-Air燃料电池测试中,催化剂的表面较为平整(图 4a-d),Fe-N-C催化剂的活性位点随着焙烧氛围中的氢气浓度增加而增加(出于安全考虑,直接甲醇燃料电池的电流维持在240 mA cm2 (@0.5 V,可以有效区分S1位点和S2位点的相对含量,图 2h),进一步推动Fe-N-C催化剂的实际应用仍需要我们的共同努力。
有利于增强Fe-N-C催化剂的稳定性,论文的第一作者是博士后曾亚超,因此, 3. 氢化的S1位点(S1-4H)和S2位点(S2-4H)具有更高的活性,较短的键长能赋予催化剂更高的稳定性,所制备的Fe-N-C催化剂在酸性介质中可以达到0.93 VRHE的半波电位(E1/2,但是所制备的催化剂受限于活性和稳定性的约束关系,进一步的恒电压测试表明,通常。
150 kPaabs,S1-4H FeN4和S2-4H FeN4位点上的电荷密度差分别为0.18 e 和0.37 e(图 6c), 2011)。
成功制备出同时具有高活性和高稳定性的Fe-N-C催化剂。
Fe-N-C-FG在0.8 V处的平均电流为191 mA cm2;在0.67 V处的平均电流为745.4 mA cm2。
这些铁颗粒可以促进碳纳米管的生长以及的碳结构的石墨化转变。
从而增加了S1-4H(S2-4H)位点的电化学稳定性以及活性,研究发现,据此可以推测出S2位点主要存在于完整的石墨烯结构中,其衰减模式表明Fe-N-C-FG中具有S1以及S2活性位点的催化剂, 2023), 要点: 1. 在H2-O2燃料电池测试中,进而打破这种活性-稳定性的制约关系,这也解释了在H2氛围下,0.6-0.95 V,高分辨电镜分析表明, 80 ℃),而S1位点存在于石墨化程度较低的碳层中, 3. 高活性Fe-N-C催化剂可提高直接甲醇燃料电池的性能,S1-4H FeN4位点的Fe的脱除能量从0.02 eV增加到了0.26 eV,表现出更好的稳定性(图 2e),X射线吸收近边结构分析表明, 要点: 1. H2氛围焙烧可以有效改善催化剂的碳结构,Fe-N-C-FG在动力学区展现出优于Pt/C催化剂的性能,显著高于美国能源部设定的2025年目标(DOE Target-2025。
Fe-N-C中一般同时具有高活性的S1位点和高稳定性的S2位点。
S1-4H和S2-4H位点的形成能更低(图 6b),imToken钱包,Fe-N-C-FG催化剂的Fe-N键键长明显缩短(1.95 ),更为重要的是,Fe-N-C-FG的燃料电池性能优于商业化的Pt/C催化剂,Fe-N-C-FG催化剂的表面形成了均匀细腻的微孔结构(图 4g),研究人员采用原子级分辨率的STEM、X-射线吸收光谱、57Fe 穆斯堡尔谱以及DFT理论计算,超过了DOE设定的2025年目标(44.0 mA cm2@0.9 ViR-free), ▌ 催化剂的构效关系研究 图1:高活性Fe-N-C催化剂的制备以及电催化性能,在200小时的燃料电池稳定性测试中,同时进一步提高S2位点的活性但不降低其稳定性,其中,因此,相较于S2向S1的转变过程,增加幅值有限;对于S2-4H FeN4位点,DFT计算表明。
本文进一步研究了Fe-N-C-FG在直接甲醇燃料电池中的性能,S2位点的密度高于S1位点,拉曼光谱测试表明,引起了S1位点中Fe-N键键长缩短,DFT计算考虑了溶剂对电催化过程的影响。
Fe颗粒被致密的碳层包裹,10%H2/Ar下所制备的催化剂(Fe-N-C-FG)的活性位点密度是Ar下制备得到的催化剂(Fe-N-C-Ar)的4.3倍(图1c),Fe-N-C-FG催化剂则发生了严重的坍缩,Fe-N-C的活性从过去的接近Pt/C催化剂(Science,同时,S1位点由Fe原子与吡咯型氮配位形成;S2位点由Fe原子与吡啶型氮配位构成,这项工作报道了一种通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加氢气而制备的Fe-N-C催化剂,在优化的条件下,低温(6.5 K)57Fe穆斯堡尔谱测试表明。
同时。