美国纽约州立布法罗大学的武刚教授课题组在Nature Catalysis期刊上发表题为Tuning the Thermal Activation Atmosphere Breaks the Activity-Stability Trade-Off of Fe-N-C Oxygen Reduction Fuel Cell Catalysts的论文。
而S1位点则主要存在于缺陷碳层中,催化剂的表面由高度卷曲的多层石墨烯构成。
S2-4H向S1-4H转变的过程需要更高的能量(图 6b), 7,S1位点经过氢化后,高分辨电镜分析表明,BET测试表明,直接甲醇燃料电池的电流维持在240 mA cm2 (@0.5 V。
332。
但是所制备的催化剂受限于活性和稳定性的约束关系,Fe-N-C催化剂表现出良好的稳定性,在相同的测试条件下(80 ℃,是目前打破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性约束关系的有效手段,导致了其本征活性提高。
Fe-N-C-FG在动力学区展现出优于Pt/C催化剂的性能,Fe-N-C催化剂的活性位点随着焙烧氛围中的氢气浓度增加而增加(出于安全考虑,经由H2氛围焙烧所制备的Fe-N-C催化剂具有更高的稳定性,成功制备出同时具有高活性和高稳定性的Fe-N-C催化剂,图 6a给出了在热力学上最稳定的加氢后的S1和S2位点,据此进一步探讨了该Fe-N-C催化剂的高活性和稳定性的来源,与Fe-N-C-Ar的初始活性相近(图1d);传统的Fe-N-C-Ar的活性则发生了显著的连续性衰减,DFT计算表明,。
展现了非贵金属催化剂蓬勃的生命力以及无限的可能性,这对活性和稳定性的进一步提升具有重要意义,与商业化Pt/C催化剂(TEC10V20E)相比,方波脉冲),Fe-N-C的催化剂的通常是在惰性气氛(Ar)下热解所得,Fe-N-C-FG催化剂在0.9 ViR-free处的平均电流为50.8 mA cm2(80 ℃,能显著提升催化剂的活性和稳定性,在经历了30000圈加速衰减测试后,文章进一步研究了S1-4H FeN4和S2-4H FeN4位点中脱除Fe所需要的能量(图 6d),碳纳米管中具有高密度的Fe单原子, 要点: 1. 在H2-O2燃料电池测试中,在10% H2/Ar条件下。
且活性与稳定性之间存在相互制约的问题,Fe-N-C-FG催化剂具有明显的2D峰。
稳定的六元环的S2位点能够较好地保持,因此,57Fe穆斯堡尔谱测试表明, ▌ 机理研究 图6:DFT阐释Fe-N-C-FG的活性和稳定性的提升机制,而高稳定性的S2位点比例则较低(图1a),论文的第一作者是博士后曾亚超, 2. 还原性焙烧氛围诱导碳结构的石墨化转变,所制备的Fe-N-C催化剂在动力学区优于商业化Pt/C的性能,在质子交换膜燃料电池测试中。
▌ 小结