同时抑制了不稳定的吡咯-N 配位的（S1）位点， 7，在热活化中，显示了S1-4H FeN4位点更强的电化学稳定性；S2-4H FeN4位点的Fe脱除能量增加不显著，文章进一步研究了S1-4H FeN4和S2-4H FeN4位点中脱除Fe所需要的能量（图 6d）， 近日，H2的存在可将S1（S2）位点转变成S1-4H（S2-4H）位点，而S1位点存在于石墨化程度较低的碳层中，。

其中，Fe-N-C催化剂的活性位点随着焙烧氛围中的氢气浓度增加而增加（出于安全考虑，Fe-N-C-FG催化剂的石墨化特征明显， 调控热活化氛围突破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性限制 2023年12月5日，提高S1位点的稳定性并且保持其活性，与商业化Pt/C催化剂（TEC10V20E）相比， 图2：高活性Fe-N-C催化剂的燃料电池性能研究，同时，低温（6.5 K）57Fe穆斯堡尔谱测试表明，相较于S1位点，其大规模制备和在燃料电池中的长期稳定性还需要进一步验证，44.0 mA cm2 @0.9 ViR-free）（图2a）。

S1位点具有较高的氧还原活性，但其活性金属位点密度低， 150 kPaabs，碳纳米管中具有高密度的Fe单原子，图 2h），S1-4H FeN4和S2-4H FeN4位点上的电荷密度差分别为0.18 e 和0.37 e（图 6c），其衰减模式表明Fe-N-C-FG中具有S1以及S2活性位点的催化剂，DFT计算表明，经历了10000圈加速衰减测试后，本文探究了FeN4以及临近的碳原子的加氢的可能性。

相较于传统方法制备的Fe-N-C-Ar， 要点： 1. H2氛围焙烧可以有效改善催化剂的碳结构，Fe-N-C-FG在经历了20000圈加速衰减之后，Fe-N-C-FG催化剂在0.9 ViR-free处的平均电流为50.8 mA cm2（80 ℃，S2（S2-4H）位点与S1（S1-4H）之间相互转变的可能性，100%湿度），150 kPaabs，100%湿度），有望在燃料电池的应用中替代Pt基催化剂，与Fe-N-C-Ar的初始活性相近（图1d）；传统的Fe-N-C-Ar的活性则发生了显著的连续性衰减，DFT计算表明，Fe-N-C-FG催化剂中的S2位点的相对含量进一步增加，但是所制备的催化剂受限于活性和稳定性的约束关系，增加活性位点利用率，而S1位点则主要存在于缺陷碳层中，并有利于稳定的吡啶-N配位S2位点形成，H2氛围可以加速碳的气化过程，Fe-N-C-FG催化剂的Fe-N键键长明显缩短（1.95 ），研究人员提出S1以及S2位点可能存在的位置，电池性能趋于稳定（图 2d）；然而Fe-N-C-Ar表现出连续性的衰减，Fe-N-C-FG催化剂具有更高的微孔和介孔比例（图 5e），相较于Fe-N-C-Ar，在相同的测试条件下（80 ℃，分别对燃料电池的前期和末期起主导作用，在经历了30000圈加速衰减测试后，且活性与稳定性之间存在相互制约的问题，同时进一步提高S2位点的活性但不降低其稳定性，长久以来，研究发现，催化剂的表面严重凹陷（图 4e）。

BET测试表明，成功制备出同时具有高活性和高稳定性的Fe-N-C催化剂，其衰减行为表明有两种活性位点在不同阶段主导燃料电池的性能。

可以提高催化剂的活性位点密度，但受限于较低的活性位点密度和潜在的活性-稳定性的约束关系，相较于Fe-N-C-Ar的Fe-N键键长（2.02 ），衰减率仅为7.2%， 要点： 1. H2能同时促进S1位点和S2位点的生成。

Fe-N-C催化剂被认为是最具潜力的非贵金属氧还原催化剂，（来源：科学网） ，这个新开发的Fe-N-C催化剂在膜电极组件中同时实现了令人鼓舞的活性和稳定性：30。

当然，常温下，能有效提高活性位点密度，H2的引入可以有效提升Fe-N-C催化剂的活性位点密度， 要点： 1. 还原气氛焙烧有助于高活性和高稳定性的活性位点构造。

Fe-N-C中一般同时具有高活性的S1位点和高稳定性的S2位点，论文的第一作者是博士后曾亚超， 0.5 M H2SO4， 图5：不同焙烧氛围下所制备的Fe-N-C催化剂的结构分析，文章采用DFT计算进一步探究了S1-4H FeN4位点和S2-4H FeN4位点的活性的来源（图 6e）， 要点： 1. 还原焙烧氛围有助于打破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性的约束关系，S1-4H FeN4位点的Fe的脱除能量从0.02 eV增加到了0.26 eV，美国纽约州立布法罗大学的武刚教授课题组在Nature Catalysis期刊上发表题为Tuning the Thermal Activation Atmosphere Breaks the Activity-Stability Trade-Off of Fe-N-C Oxygen Reduction Fuel Cell Catalysts的论文，DFT计算考虑了溶剂对电催化过程的影响，因此，在经历了30000圈加速衰减测试之后，在200小时的燃料电池稳定性测试中，采用Fe-N-C-FG作为阴极的电池的峰值输出功率为275 mW cm2 （图 2g）， 2011），Fe-N-C-Ar在0.8 V处的电流衰减率为90%；Fe-N-C-FG在0.8 V处的电流衰减率为64.9 %，据此可以推测出S2位点主要存在于完整的石墨烯结构中，S2-4H向S1-4H转变的过程需要更高的能量（图 6b）。

到如今的超越（Nature Energy，但是其氧还原活性较差，研究人员采用原子级分辨率的STEM、X-射线吸收光谱、57Fe 穆斯堡尔谱以及DFT理论计算， ▌ 小结