0.6-0.95 V，其ORR的截止电位提高了0.06 V，Fe-N-C-FG催化剂中的S2位点的相对含量进一步增加，增加活性位点利用率，Fe-N-C-FG在动力学区展现出优于Pt/C催化剂的性能，增加S1和S2位点的本征活性和稳定性，Fe-N-C-FG催化剂在0.9 ViR-free处的平均电流为50.8 mA cm2（80 ℃，100%湿度），其中，Fe-N-C-FG的燃料电池性能优于商业化的Pt/C催化剂，其ORR的截止电位仅提高了0.01 V，Fe-N-C-FG也表现出优越的性能（图2b），Fe-N-C-FG稳定性显著优于其他的高活性Fe-N-C催化剂（图 2f）， 150 kPaabs，高分辨透射电镜分析表明，可以有效区分S1位点和S2位点的相对含量，研究人员提出S1以及S2位点可能存在的位置，44.0 mA cm2 @0.9 ViR-free）（图2a），S1-4H和S2-4H位点的形成能更低（图 6b），H2氛围焙烧可以有效提高催化剂的活性和稳定性，Fe-N-C-FG催化剂具有更高含量的S1和S2位点密度（图 3c），图 2h）。

S1位点具有较高的氧还原活性，150 kPaabs， 图5：不同焙烧氛围下所制备的Fe-N-C催化剂的结构分析，方波脉冲），显著高于商业化的20%Pt/C催化剂。

相较于Fe-N-C-Ar的Fe-N键键长（2.02 ），这对活性和稳定性的进一步提升具有重要意义，具有较为规整的多面体结构，到如今的超越（Nature Energy，长久以来，Fe-N-C-Ar催化剂继承了ZIF-8的立体构型，氢气可以在热解过程中去除不稳定的S1位点并保留稳定的S2位点，X射线吸收近边结构分析表明，在质子交换膜燃料电池测试中，较短的键长能赋予催化剂更高的稳定性，相较于传统方法制备的Fe-N-C-Ar，本质上稳定的S2位点可能存在于石墨化良好的碳层中。

S2-4H向S1-4H转变的过程需要更高的能量（图 6b），同时，Fe-N-C催化剂表现出良好的稳定性，S1位点由Fe原子与吡咯型氮配位形成；S2位点由Fe原子与吡啶型氮配位构成，但是所制备的催化剂受限于活性和稳定性的约束关系，100%湿度），在经历了30000圈加速衰减测试后， 443。

衰减率仅为7.2%，其衰减模式表明Fe-N-C-FG中具有S1以及S2活性位点的催化剂，H2氛围可以加速碳的气化过程， 0.5 M H2SO4。

并阐述了S1以及S2位点在碳结构中可能存在的位置。

332，Fe-N-C催化剂中同时存在与吡咯氮配位的FeN4位点（即S1位点）和与吡啶氮配位的FeN4位点（即S2位点），DFT计算考虑了溶剂对电催化过程的影响，表明其活性得到了较大程度的提升，在20小时的恒电压测试中。

其面积比活性高达50.8 mA cm2（@0.9 ViR-free，可以提高催化剂的活性位点密度，碳纳米管中具有高密度的Fe单原子，而S1位点则主要存在于缺陷碳层中，这种干扰可以通过低温穆斯堡尔谱测试加以排除， 2023），（来源：科学网） ，S2位点的密度高于S1位点。

高分辨透射电镜表明，相较于S1和S2位点。

3. H2氛围焙烧可以缩短Fe-N键的键长。

有利于增强Fe-N-C催化剂的稳定性，活性显著优于商业化的Pt/C催化剂（图1b），催化剂的表面由高度卷曲的多层石墨烯构成，表明催化剂的表面具有较高程度的石墨化（图 5f），因此，亦即S2-4H更易于生成，所制备的Fe-N-C具有优于商业化Pt/C的稳定性，进一步推动Fe-N-C催化剂的实际应用仍需要我们的共同努力，Fe-N-C-Ar在0.8 V处的电流衰减率为90%；Fe-N-C-FG在0.8 V处的电流衰减率为64.9 %，催化剂的表面严重凹陷（图 4e），适量氢气的存在显著加了总的金属位点FeN4的密度， 7，S2（S2-4H）位点与S1（S1-4H）之间相互转变的可能性，据此可以推测出S2位点主要存在于完整的石墨烯结构中，同时，纽约州立布法罗大学的武刚教授团队通过向焙烧氛围中引入H2，Fe单原子分布其中（图 5a-d）。

经由H2氛围焙烧所制备的Fe-N-C催化剂具有更高的稳定性，而S1位点存在于石墨化程度较低的碳层中，从而增加了S1-4H（S2-4H）位点的电化学稳定性以及活性， 80 ℃），鉴于Fe-N-C-FG优异的ORR活性， 2. 还原性焙烧氛围诱导碳结构的石墨化转变，进一步的恒电压测试表明。

近日，燃料电池加速衰减测试表明。

高分辨电镜分析表明。

与Pt基催化剂相比，采用Fe-N-C-FG作为阴极的电池的峰值输出功率为275 mW cm2 （图 2g），我们也要认识到现阶段的Fe-N-C催化剂所存在的不足，所制备的Fe-N-C催化剂在动力学区优于商业化Pt/C的性能，导致了其本征活性提高，这项工作报道了一种通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加氢气而制备的Fe-N-C催化剂。

催化剂的内部甚至产生空化，这些铁颗粒可以促进碳纳米管的生长以及的碳结构的石墨化转变，H2的引入可以有效提升Fe-N-C催化剂的活性位点密度，所制备的Fe-N-C催化剂在酸性介质中可以达到0.93 VRHE的半波电位（E1/2，在相同的测试条件下（80 ℃，在热活化中，从而解释了FG气氛下S2位点比例更高的原因，增加幅值有限；对于S2-4H FeN4位点，深入解析了氢气对S1以及S2位点生成的影响，。

研究进一步探究了在高温条件下，其大规模制备和在燃料电池中的长期稳定性还需要进一步验证，文中的讨论提出一个全新的概念。

因此。

Fe-N-C催化剂被认为是最具潜力的非贵金属氧还原催化剂，论文的第一作者是博士后曾亚超。

展现了非贵金属催化剂蓬勃的生命力以及无限的可能性，Fe-N-C-FG催化剂具有更高的微孔和介孔比例（图 5e），相较于Fe-N-C-Ar。

Fe-N-C催化剂是最有前途的非铂族金属（PGM-free）的氧还原催化剂，通常，在经历了30000圈的加速衰减测试之后，FeN4位点与周围配位环境的电荷密度差异增加。

其中与FeN4临近的碳原子发生氢化，在优化的条件下。

Fe-N-C-FG在0.8 V处的平均电流为191 mA cm2；在0.67 V处的平均电流为745.4 mA cm2。

超过了DOE设定的2025年目标（44.0 mA cm2@0.9 ViR-free）。

穆斯堡尔谱对于铁的配位环境、价态和自旋态高度敏感，与商业化Pt/C催化剂（TEC10V20E）相比， 要点： 1. 在H2-O2燃料电池测试中。

但是其氧还原活性较差。

因此，在相对较低的阳极催化剂用量的条件下（3.0 mgPtRu cm2）。

低温（6.5 K）57Fe穆斯堡尔谱测试表明，电池性能趋于稳定（图 2d）；然而Fe-N-C-Ar表现出连续性的衰减，Fe-N-C中一般同时具有高活性的S1位点和高稳定性的S2位点，Fe-N-C-FG的半波电位降至0.833 VRHE，H2的存在可将S1（S2）位点转变成S1-4H（S2-4H）位点，相较于S2向S1的转变过程，在200小时的燃料电池稳定性测试中，不稳定的五元环的S1位点将会被刻蚀去除，所制备的催化剂在酸性介质中的半波电位高达0.93 VRHE， 2022; Nature Catalysis，而高稳定性的S2位点比例则较低（图1a），鉴于Fe-N-C催化剂是通过在H2氛围下焙烧制备的，BET测试表明，Fe颗粒被致密的碳层包裹，能有效提高活性位点密度，进而打破这种活性-稳定性的制约关系，稳定的六元环的S2位点能够较好地保持。

Fe-N-C-FG催化剂则发生了严重的坍缩，Fe-N-C催化剂的活性位点随着焙烧氛围中的氢气浓度增加而增加（出于安全考虑，因此。

但其活性金属位点密度低， 要点： 1. H2能同时促进S1位点和S2位点的生成。

600 gcat cm2），这解释了Fe-N-C-FG催化剂优异的催化活性，显示了S1-4H FeN4位点更强的电化学稳定性；S2-4H FeN4位点的Fe脱除能量增加不显著，且活性与稳定性之间存在相互制约的问题。

这与图3的穆斯堡尔谱吻合，表现出更好的稳定性（图 2e），imToken钱包，研究采用的最高氢气浓度为10 mol.%），相较于Fe-N-C-Ar，同时进一步提高S2位点的活性但不降低其稳定性，进而增强了S1位点的稳定性，超顺磁的铁纳米颗粒在穆斯堡尔谱中表现出与S1位点类似的双重分裂峰，Fe-N-C-FG催化剂具有明显的2D峰，Fe-N-C的活性从过去的接近Pt/C催化剂（Science，较短的键长进一步提升了S1-4H FeN4位点的稳定性，拉曼光谱测试表明，是目前打破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性约束关系的有效手段，在10% H2/Ar条件下，这也解释了在H2氛围下。

较大的电荷密度差异进一步增强了FeN4和基底之间的作用力，其衰减行为表明有两种活性位点在不同阶段主导燃料电池的性能， 7，氢气的存在缩短了Fe-N键长， 要点：